Nel 1966 Marley emigro` in USA. Dopo tre anni, rientrato in Jamaica, registro` con il gruppo il primo album reggae, Best of the Wailers (1970), prodotto da Leslie Kong, che contiene Caution, Stop the Train, Soul Shakedown Party, Soul Captives, etc. Al tempo stesso la sua rabbia assunse connotati sociali e la perfetta simbiosi con il produttore Lee "Scratch" Perry si manifesto` in due album, Soul Rebels (1970) e l'inferiore Soul Revolution (1971), e in anthem classici come Soul Rebel (1970), African Herbsman (1970), 400 Years (1970), Duppy Conqueror (1971), Small Axe (1971), Trench Town Rock (1971). The US edition of Soul Revolution adds Trenchtown Rock and Lively Up Yourself.

Nel frattempo aveva abbracciato la religione dei rasta e di conseguenza intorbido` la sua musica di speculazioni spirituali. Dopo aver raggiunto il culmine della popolarita` nei Caraibi, nonostante l'arresto di Livingstone e il fallimento della loro etichetta indipendente, i Wailers iniziarono la conquista dell'Inghilterra. Il sound si fece piu` hard, grazie a una nuova sezione ritmica, e l'attenzione si sposto` dal 45 al 33 giri.

Catch A Fire (1973) fu l'album che commercializzo` il genere a livello mondiale (Stir It Up, Concrete Jungle). Liberatosi di Tosh e Livinstone, Marley si volse decisamente al pubblico bianco del rock. Questa stagione, costellata di canzoni come la classica I Shot The Sheriff e l'anthem rivoluzionario Get Up Stand Up, entrambe da Burnin' (1973), il funk Lively Up Yourself e la struggente No Woman No Cry (scritta da Vincent Ford), da Natty Dread (1974). culmino` con un leggendario concerto londinese.

Divenne allora famoso a livello mondiale, ma comincio` a prendersi troppo sul serio, propinando dischi di musica da ballo con il piglio del profeta, fino alla morte sopraggiunta per cancro nel 1981. Fra i successi del periodo commerciale: Positive Vibration di Vincent Ford da Rastaman Vibration (1976), che contiene anche War del batterista Carlton Barrett, Exodus, traboccante di retorica rasta, e un funk indemoniato come Jamming, da Exodus (1977), che contiene anche One Love, la lasciva Is This Love e Satisfy My Soul, da Kaya (1978), che contiene anche Sun Is Shining (forse il capolavoro del bassista Aston Barrett), Zimbabwe (1979) da Survival (1979), Redemption Song, ballata apocalittica da folk-singer, e l'hit da ballo Could You Be Loved, da Uprising (1980).

Exodus (1977), which came out after an assassination attempt that wounded him and his wife, was recorded while Marley and his group were living in London, and is emblematic of how he fused the political and the spiritual (Natural Mystic, Exodus, Jamming, Waiting In Vain, Three Little Birds, and especially One Love, an tribute of sorts to Curtis Mayfield). Exodus was named the most important album of the 20th century by Time magazine, clearly a sign that Time magazine had missed a few thousand albums.

Marley fu il divulgatore ufficiale del reggae e della cultura rastafarian. Spesso noioso e ripetitivo, mai innovatore o geniale, Marley ha rubato riff, arrangiamenti e melodie a tutti i generi commerciali bianchi e neri, dallo spiritual a Tin Pan Alley. Mascherata come musica del sotto-proletariato del Terzo Mondo, la sua era in realta` semplice musica da ballo per i teenager americani, e il suo autore un tardo hippy velleitario e superficiale.